Այս պաշտոնին մնաց մեկ տարի միայն, իր հակառակորդների կողմից հարուցած արգելքների պատճառով։ Մոսկվայի համալսարանում ընդունվեց որպես ազատ ունկնդիր՝ բժշկական ուղղությամբ։
Մոսկվայում սերտ բարեկամությամբ կապվեց Ստեփանոս Նազարյանցի հետ, որի՝ 1858-ին հրատարակած “Հիյուսիսափայլի” ամենամեծ աջակիցը եղավ։ 1859-ին առողջական պատճառներով մեկնեց Եվրոպայի կարևոր կենտրոնները։ 1860-ին գնաց Կալկաթա, իր ծննդավայրը եւ ուրիշ կարուտյալ քաղաքների համար մեծահարուստ հնդկահայերից կտակված գումարները փոխադրելու։ Երբ 1862-ին վերադարձավ, ևս մեկ անգամ մեկնեց եվրոպական գլխավոր կենտրոնները ,բայց ենթարկվեց ոստիկանական քննության. նրա մոտ գտան ռուս հեղափոխականների նամակներ։ Նալբանդյանը իբրև կասկածելի գործիչ բանտարկվեց երեք տարով։ Բանտից ազատվելուց արդեն շատ վատ էր նրա առողջական վիճակը՝ անբուժելի թոքախտ էր ։ Մահացավ 1866թ., մարտի 13-ին։
Նալբանդյանի գործը ամփոփվում է մի քանի բանաստեղծություններով, հրատարակված “Հյուսիսափայլ”-ի սյունյակներում, “կոմս Էմմանուել” ևւ այլ ծածկանուններով, Աղցմիք անունով գրաբար քերթվածներում, ընկերային հարցերի շուրջ հոդվածներում, ինչպես 1862-ին լոյս տեսած “Երկրագործությունը որպես ուղիղ ճանապարհ”, “Շերամաբուծություն” և վիպական փորձերի՝ ինչպես “Մինին խոսք՝ միւսին հարս”, “Մեռելահարցուկ” վիպակներում։ Թարգմանել է Էոժէն Սիվ-ի “Թափառական հրեան”։ Ունի աշխարհաբար մի թարգմանություւն՝ Ղազար Փարպեցու “նամակ առ Վահան Մամիկոնյան”,որը կատարել է բանտում։
Նալբանդյանի անունը գլխավորապես կապված է շուրջ տասնյակ հեղափոխական երգերի հետ , որոնց մէջ ցույց է տալիս ազատության սերն ու գաղափարը՝ բուռն ու կրքոտ շեշտով։ Այսպես Ազատն Աստուած , Մանկության օրեր , Մեր հայրենիք և այլն. ։ Իր բանաստեղծություններում ձգտում է հեղափոխությամբ արթնացնել ժողովրդին :